黃廣偉,吳 坤,周春芝*,張逸韻

(1. 國(guó)民核生化災(zāi)害防護(hù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102205;2. 中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所照明研發(fā)中心,北京 100083;3. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)材料科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院,北京 100190)

1 引言

因中子不帶電,對(duì)其探測(cè)必須采用核反應(yīng)法、核反沖法、核裂變法和核激活法來(lái)產(chǎn)生次級(jí)帶電粒子的間接測(cè)量方法。核反應(yīng)法常用的中子靈敏材料有10B、6Li和3He等[1-3],它們具有熱中子反應(yīng)截面大、反應(yīng)能較高的特點(diǎn),但當(dāng)前3He氣體日益短缺,使其應(yīng)用變得成本高昂。與之相比,將富集10B、6Li的穩(wěn)定化合物(如B4C、LiF)通過(guò)一定技術(shù)手段轉(zhuǎn)移到電離輻射探測(cè)器表面,然后通過(guò)測(cè)量帶電粒子產(chǎn)物的方式來(lái)測(cè)量中子是制備中子探測(cè)器常用的方法:唐彬等利用SiC和LiF制備了中子探測(cè)器,且可以通過(guò)簡(jiǎn)單設(shè)置閾值有效分辨γ射線[4];Makoto I. Kobayashi等使用基于CVD金剛石和LiF的熱中子探測(cè)器測(cè)量了252Cf中子場(chǎng)和D-D聚變中子場(chǎng),同時(shí)提出了針對(duì)該探測(cè)器的n/γ脈沖波形甄別技術(shù)[5];包括目前廣泛研究的涂硼稻草管探測(cè)器[6]、涂硼多氣隙電阻板室[7]等,均是基于這種思路設(shè)計(jì)的中子探測(cè)器?；谵D(zhuǎn)換層的中子探測(cè)器的探測(cè)效率有兩個(gè)關(guān)鍵影響因素:一是由于10B、6Li的中子截面隨中子能量提高而下降,為提高熱中子通量,通常需要在探測(cè)器前增加適當(dāng)厚度的慢化體[8];二是由于中子轉(zhuǎn)換材料對(duì)次級(jí)帶電粒子產(chǎn)物,尤其是重帶電粒子的自吸收問(wèn)題,導(dǎo)致其探測(cè)效率受轉(zhuǎn)換層厚度影響很大[9]。從實(shí)驗(yàn)上同時(shí)優(yōu)化這兩個(gè)參數(shù)的成本和難度較大,本文以常見的252Cf中子源、聚乙烯(C2H4)慢化體和B4C/LiF中子轉(zhuǎn)換材料為例,建立蒙特卡洛粒子輸運(yùn)模型,得到了針對(duì)該模型下的最優(yōu)慢化體和中子轉(zhuǎn)換層厚度,并通過(guò)理論推導(dǎo)和計(jì)算驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性。

2 算例描述

圖1為本文計(jì)算的場(chǎng)景示意圖,由252Cf中子源、聚乙烯慢化體、B4C/LiF熱中子轉(zhuǎn)換材料和探測(cè)器組成,252Cf中子經(jīng)過(guò)慢化體后中子能量降低,與10B的相互作用截面變大。熱中子與10B的相互作用方式如下[10]

圖1 算例描述的場(chǎng)景示意圖

10B+n→7Li+α+2.792MeV 6.1% 反應(yīng)道1

↘7Li*+α+2.31MeV 93.9% 反應(yīng)道2

↘7Li+γ+0.478MeV

(1)

該反應(yīng)有兩個(gè)反應(yīng)道,忽略反應(yīng)初始動(dòng)量,根據(jù)能動(dòng)量守恒易得出其帶電粒子產(chǎn)物α/7Li粒子的能量在反應(yīng)道1和反應(yīng)道2中分別為1.78MeV/1.02MeV和1.47MeV/0.84MeV。在這些粒子的能量可以完全沉積的情況下,它們的射程在B4C和探測(cè)器中基本是確定的,探測(cè)器通過(guò)測(cè)量α/7Li產(chǎn)物實(shí)現(xiàn)對(duì)中子的間接探測(cè)。熱中子與6Li的相互作用方式與之類似,產(chǎn)物分別為2.735 MeV的3H和2.051 MeV的α粒子。

3 蒙特卡洛模擬

本文的中子輸運(yùn)過(guò)程模擬所用的程序是Geant4(10.5版本)[11],物理模型為QGSP＿BERT＿HP,可高精度地計(jì)算中子輸運(yùn)過(guò)程,相互作用截面庫(kù)選用CENDL-3.1;α和7Li粒子在B4C中的射程利用SRIM-2013.00的TRIM程序計(jì)算得出[12];后續(xù)粒子出射判斷和相關(guān)統(tǒng)計(jì)利用Matlab R2016b編程實(shí)現(xiàn)。

3.1 計(jì)算方法

需要指出的是,雖然實(shí)際測(cè)量場(chǎng)景下信號(hào)是被探測(cè)器記錄的,并且可以在建模過(guò)程中設(shè)置不同轉(zhuǎn)換層厚度,通過(guò)記錄探測(cè)器中的能量沉積情況得到相關(guān)結(jié)果,但是由于仿真計(jì)算環(huán)境需要優(yōu)化的參數(shù)較多,直接記錄探測(cè)器的信號(hào)會(huì)顯著增加計(jì)算成本,且不同探測(cè)器之間的差異也會(huì)使結(jié)果的適用性降低。因此本文提出了優(yōu)化厚度計(jì)算的新方法:基于轉(zhuǎn)換層中的粒子能量沉積情況,并結(jié)合粒子能否出射轉(zhuǎn)換層的判斷來(lái)進(jìn)行相關(guān)厚度的優(yōu)化計(jì)算。整體的計(jì)算思路為:利用Geant4計(jì)算252Cf中子穿過(guò)不同厚度的慢化體,并記錄轉(zhuǎn)換層中產(chǎn)生能量沉積事件(event)的各個(gè)步(step)粒子種類、反應(yīng)的位置和粒子動(dòng)量等信息,對(duì)于B4C,結(jié)合兩個(gè)反應(yīng)道的發(fā)生概率通過(guò)隨機(jī)抽樣獲得α和7Li粒子的能量,對(duì)于LiF,3H和α粒子的能量為確定值。利用SRIM計(jì)算獲得不同能量粒子在轉(zhuǎn)換層中的射程,最后根據(jù)反應(yīng)發(fā)生的位置和產(chǎn)物動(dòng)量判斷不同厚度轉(zhuǎn)換層條件下出射的粒子數(shù)量。這里默認(rèn)出射的粒子能量可完全沉積到后方探測(cè)器,對(duì)于半導(dǎo)體(如Si、SiC和金剛石等)探測(cè)器而言,因重帶電粒子短射程的特點(diǎn),這是容易做到的[13]。具體的流程如圖2所示。

圖2 仿真計(jì)算流程圖

3.2 重帶電粒子射程計(jì)算

利用SRIM-2013.00的TRIM程序計(jì)算中產(chǎn)物粒子入射對(duì)應(yīng)轉(zhuǎn)換層材料,以能量1.78 MeV的1000個(gè)α粒子垂直入射B4C的中心位置為例,設(shè)置B4C的密度為2.52 g/cm3,厚度為5 μm,得到的粒子徑跡、能量損失和射程結(jié)果分別如圖3(a)、(b)、(c)所示。

圖3 SRIM計(jì)算結(jié)果

其它粒子的計(jì)算與上述過(guò)程類似,將計(jì)算結(jié)果匯總于表1。

表1 反應(yīng)產(chǎn)物在對(duì)應(yīng)轉(zhuǎn)換層材料中的射程

3.3 仿真參數(shù)設(shè)置

252Cf中子源設(shè)置為點(diǎn)源,4π方向發(fā)射中子,其出射中子能量根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)中子譜抽樣得到(圖4);放射源距離慢化體距離為80 cm,中間介質(zhì)為空氣;慢化體材料為聚乙烯(C2H4),密度0.96 g/cm3,尺寸為16.6 cm×16.6 cm,厚度從0.5 cm到20 cm不等;中子轉(zhuǎn)換材料分別為B4C和LiF,與聚乙烯等大,厚度為100 μm。

圖4 252Cf中子發(fā)射能譜

3.4 計(jì)算結(jié)果與討論

統(tǒng)計(jì)轉(zhuǎn)換層中產(chǎn)生能量沉積事件的中子能量,可得到經(jīng)歷不同厚度慢化體后的可與轉(zhuǎn)換層發(fā)生相互作用的中子能譜,如圖5所示。

圖5 252Cf中子經(jīng)過(guò)不同厚度慢化體后與轉(zhuǎn)換層相互作用的中子能譜 (a) B4C (b) LiF

從圖5中可以看出,隨慢化體厚度增加,其相互作用中子數(shù)量呈先增加后減少的趨勢(shì)。進(jìn)一步地,記錄不同厚度慢化體下產(chǎn)物粒子數(shù)量,對(duì)于不同產(chǎn)物,可以發(fā)現(xiàn)二者數(shù)量基本一致,總是成對(duì)產(chǎn)生,證明確實(shí)有核反應(yīng)發(fā)生。圖6展示了B4C和LiF內(nèi)發(fā)生的核反應(yīng)數(shù)隨慢化體厚度的變化關(guān)系,整體呈先增加后減少的趨勢(shì),均在慢化體厚度為5.5 cm時(shí)核反應(yīng)數(shù)最多。

圖6 B4C和LiF內(nèi)核反應(yīng)數(shù)隨慢化體厚度的關(guān)系(依據(jù)B4C內(nèi)最大反應(yīng)數(shù)進(jìn)行歸一化)

在最優(yōu)慢化體厚度下,結(jié)合產(chǎn)物粒子的動(dòng)量及位置信息,計(jì)算并統(tǒng)計(jì)不同厚度轉(zhuǎn)換層中可以出射中子轉(zhuǎn)換層被探測(cè)器接收的粒子數(shù)(圖7)。結(jié)果表明出射粒子數(shù)均隨轉(zhuǎn)換層厚度呈先上升后下降的趨勢(shì),B4C和LiF的厚度分別在2.8 μm～3.3 μm和33 μm～35 μm厚時(shí)出射粒子數(shù)最多,即此時(shí)探測(cè)效率達(dá)到最大。該趨勢(shì)歸因于反應(yīng)產(chǎn)物在轉(zhuǎn)換層中的自吸收:探測(cè)效率由核反應(yīng)發(fā)生的數(shù)目和產(chǎn)物粒子能否出射轉(zhuǎn)換層共同決定,核反應(yīng)數(shù)目只與中子通量有關(guān),能否進(jìn)入靈敏體積則與帶電粒子產(chǎn)生的位置及其動(dòng)量相關(guān)。當(dāng)轉(zhuǎn)換層比較薄時(shí),核反應(yīng)發(fā)生數(shù)目隨厚度增加,因此曲線前部分呈上升趨勢(shì);當(dāng)轉(zhuǎn)換層厚度繼續(xù)增加,在遠(yuǎn)離探測(cè)器一端產(chǎn)生的粒子無(wú)法穿透轉(zhuǎn)換層進(jìn)入探測(cè)器,這部分對(duì)探測(cè)效率沒(méi)有貢獻(xiàn),反而使靠近探測(cè)器一端中子通量變小,由于6Li的熱中子截面小于10B,因此下降的趨勢(shì)不明顯。

圖7 出射轉(zhuǎn)換層的核反應(yīng)產(chǎn)物粒子數(shù)隨轉(zhuǎn)換層厚度的關(guān)系 (a) B4C (b) LiF

此外,在計(jì)算過(guò)程中統(tǒng)計(jì)B4C產(chǎn)物粒子動(dòng)量時(shí)發(fā)現(xiàn),沿中子入射方向出射轉(zhuǎn)換層的產(chǎn)物粒子占比超過(guò)該粒子的一半(α:71.37%,7Li:52.33%)。這可能是由于熱中子本身攜帶能量不可忽略導(dǎo)致的:熱中子雖然能量很低,但對(duì)產(chǎn)物的動(dòng)量仍有貢獻(xiàn),這種貢獻(xiàn)對(duì)于較輕的α粒子動(dòng)量的影響相比7Li更加顯著,在大量粒子統(tǒng)計(jì)下這種現(xiàn)象被進(jìn)一步放大。為證明該觀點(diǎn),統(tǒng)計(jì)了α粒子和7Li粒子的動(dòng)量分布情況(圖8),動(dòng)量為1表示與中子入射方向相同,-1即相反。

圖8 反應(yīng)產(chǎn)物粒子沿中子入射方向動(dòng)量分布

從圖8可以看出,反應(yīng)產(chǎn)物動(dòng)量分布在沿中子入射反向逐漸增加,該結(jié)論對(duì)于LiF轉(zhuǎn)換層同樣適用。這對(duì)于實(shí)際測(cè)量的指導(dǎo)意義是:對(duì)于單面轉(zhuǎn)換層型熱中子探測(cè)器,在測(cè)量中子時(shí)使轉(zhuǎn)換層面朝向中子入射方向會(huì)提高探測(cè)器的探測(cè)效率,尤其是對(duì)于原子質(zhì)量較小產(chǎn)物而言。

4 理論分析與計(jì)算

在理論分析最優(yōu)中子轉(zhuǎn)換層厚度的過(guò)程中,對(duì)輸運(yùn)模型進(jìn)行了一定簡(jiǎn)化:假設(shè)入射粒子為單能熱中子;對(duì)于B4C,發(fā)生的核反應(yīng)僅保留反應(yīng)道2;并忽略熱中子能量對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物動(dòng)量的影響。以B4C的α粒子產(chǎn)物計(jì)算為例,分析模型如圖9所示。

圖9 理論分析模型示意圖

假設(shè)深度x處中子束流強(qiáng)度為I(x),經(jīng)過(guò)dx轉(zhuǎn)換層后束流強(qiáng)度將減少,其變化量記做dI,束流經(jīng)過(guò)dx厚度轉(zhuǎn)換層后發(fā)生作用的熱中子數(shù)是I(x)·Ndx,因此有

-dI=I(x)Nσsndx

(2)

式(2)中:N是轉(zhuǎn)換層單位體積原子數(shù),σsn為熱中子俘獲截面。

考慮到x=0時(shí)I=I0,解此微分方程,有

I(x)=I0e-σsnNx≈I0(1-σsnNx)

(3)

當(dāng)α粒子在位置x產(chǎn)生時(shí),定義可進(jìn)入探測(cè)器的臨界角θ為:

(4)

式(4)中:T為B4C的厚度,Rα為α粒子的射程(見表1)。則α粒子進(jìn)入探測(cè)器的概率P即為頂角為2θ的圓錐立體角與4π的比值,即

(5)

則在深度x處產(chǎn)生的α粒子進(jìn)入探測(cè)器的束流為:

Idetector(x)=I0(1-σsnNx)·NσsndxP

(6)

因此在整個(gè)轉(zhuǎn)換層內(nèi)進(jìn)入探測(cè)器的α粒子束流為:

(7)

對(duì)于7Li粒子,有類似的推導(dǎo)過(guò)程,這里不再贅述。最終進(jìn)入探測(cè)器的總粒子個(gè)數(shù)為兩種粒子個(gè)數(shù)之和。

對(duì)式(7)的方程代入相應(yīng)數(shù)值進(jìn)行計(jì)算,結(jié)果如圖10所示。

圖10 理論分析計(jì)算的探測(cè)效率隨轉(zhuǎn)換層厚度的關(guān)系(a) B4C (b) LiF

從圖7和10可知,理論分析計(jì)算結(jié)果與蒙特卡洛粒子輸運(yùn)計(jì)算得出的結(jié)果基本一致,熱中子轉(zhuǎn)化效率隨B4C/LiF厚度呈先上升后下降的趨勢(shì),分別在2.9 μm～3.1 μm和26 μm～32μm時(shí)達(dá)到最大值(約4.8%和5.0%)。由于理論模型進(jìn)行了一定程度的簡(jiǎn)化,因此該探測(cè)效率值與輸運(yùn)模型無(wú)法進(jìn)行對(duì)比,但兩種方法得出的最優(yōu)厚度和趨勢(shì)的一致性證明了輸運(yùn)模型的準(zhǔn)確性。

5 結(jié)論

本文以利用聚乙烯慢化體和B4C/LiF中子轉(zhuǎn)換材料測(cè)量252Cf中子為例,為提高對(duì)其的探測(cè)效率,建立粒子輸運(yùn)模型,并提出了一種全新的探測(cè)效率計(jì)算方式,優(yōu)化了聚乙烯和轉(zhuǎn)換層的厚度,同時(shí)指出對(duì)于單面涂轉(zhuǎn)換層型探測(cè)器,應(yīng)當(dāng)將涂層面朝向中子入射方向以提高探測(cè)效率,最后從理論分析推導(dǎo)的角度驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性。本文的計(jì)算模型也可推廣應(yīng)用到其它中子場(chǎng)中子測(cè)量實(shí)驗(yàn)的關(guān)鍵參數(shù)選取,對(duì)于不同慢化體和熱中子轉(zhuǎn)換材料的優(yōu)化設(shè)計(jì)均具有借鑒意義,為熱中子探測(cè)器設(shè)計(jì)提供理論和數(shù)據(jù)支撐。下一步可以從實(shí)驗(yàn)角度來(lái)對(duì)關(guān)鍵參數(shù)進(jìn)行驗(yàn)證性測(cè)試。